背景:
柔性熱電發(fā)電機(jī)(TEG)已顯示出作為可穿戴電子產(chǎn)品和物聯(lián)網(wǎng)電源的巨大潛力。阻礙 TEG 大規(guī)模應(yīng)用的一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于缺乏一種高通量加工方法,該方法可以快速燒結(jié)熱電(TE)材料同時(shí)保持其高熱電性能。在此,我們結(jié)合高通量實(shí)驗(yàn)和貝葉斯優(yōu)化(BO),以使用光子燒結(jié)技術(shù)加速發(fā)現(xiàn)銀硒化物TE薄膜的最佳燒結(jié)條件。由于閃光燒結(jié)過程的高維優(yōu)化問題的性質(zhì),建立了高斯過程回歸(GPR)機(jī)器學(xué)習(xí)模型,以根據(jù)貝葉斯預(yù)期改進(jìn)快速推薦最佳閃光燒結(jié)變量。
首次展示了超高功率因數(shù)柔性TE薄膜(300K時(shí)功率因數(shù)為2205mW-1K-2,zT為1.1),燒結(jié)時(shí)間不到1.0秒,比傳統(tǒng)熱燒結(jié)技術(shù)短幾個(gè)數(shù)量級。該薄膜還表現(xiàn)出優(yōu)異的柔韌性,在彎曲半徑為5毫米的103次彎曲循環(huán)后,功率因數(shù)(PF)保留率為92%。此外,基于閃光燒結(jié)薄膜的可穿戴熱電發(fā)電機(jī)在10K的溫差下產(chǎn)生極具競爭力的0.5mWcm-2功率密度。這項(xiàng)工作不僅展示了高性能柔性硒化銀TEG的巨大潛力,而且還展示了一種機(jī)器學(xué)習(xí)輔助的閃光燒結(jié)策略,可用于超快速、高通量和可擴(kuò)展的功能材料處理,以滿足廣泛的能源和電子應(yīng)用
文獻(xiàn)介紹:
柔性熱電發(fā)電機(jī) (TEG) 是開發(fā)自供電可穿戴設(shè)備和工業(yè)物聯(lián)網(wǎng)的有希望的候選者。柔性 TEG 是一種重量輕、結(jié)構(gòu)緊湊、無需維護(hù)的固態(tài)能量轉(zhuǎn)換器,沒有移動(dòng)部件,可直接將熱量轉(zhuǎn)化為電能,并且可以輕松適應(yīng)各種具有曲面的熱源(例如體溫)。熱電(TE) 材料的效率很大程度上取決于無量綱性能系數(shù) (zT),定義為zT=σS2/k其中 S、σ、k 和 T分別表示塞貝克系數(shù)、電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率和絕對溫度。盡管迄今為止熱電材料取得了重大進(jìn)展,但Bi2Te3基合金仍然是室溫附近熱電應(yīng)用的主要材料,而n型TE材料的zT在室溫下仍然低于或接近1。此外碲(Te)的稀缺性使得開發(fā)新型無碲熱電材料成為必要,以用于廣泛的工業(yè)和可穿戴應(yīng)用。銀硒化物 (Ag2Se)是一種窄帶隙n型硫族化物,由于其高功率因數(shù)(PF)和低固有熱導(dǎo)率,是室溫應(yīng)用的理想候選材料。
燒結(jié)是材料加工中改善傳輸性能的重要步驟。燒結(jié)將TE顆粒轉(zhuǎn)化為具有改進(jìn)的熱電性能的致密結(jié)構(gòu)。傳統(tǒng)的熱燒結(jié)需要在高溫下進(jìn)行數(shù)小時(shí)的處理時(shí)間,這阻礙了在低熔點(diǎn)有機(jī)基底(例如聚合物和織物)上廣泛開發(fā)柔性TEG。此外,它還阻礙了具有優(yōu)化成分的高性能TE材料的高通量發(fā)現(xiàn)和節(jié)能制造。人們投入了大量精力來開發(fā)創(chuàng)新的燒結(jié)方法,例如微波輔助燒結(jié)、放電等離子燒結(jié) (SPS)、化學(xué)燒結(jié)和強(qiáng)脈沖光 (閃光) 燒結(jié)。在這些技術(shù)中,使用強(qiáng)脈沖光的閃光燒結(jié)具有獨(dú)特的優(yōu)勢。例如,它速度超快、節(jié)能,并且可以在低熔點(diǎn)基底上高溫?zé)Y(jié)TE膜而不會(huì)損壞下面的基底。盡管閃光燒結(jié)已用于各種導(dǎo)電材料,例如銀、銅和石墨烯,但對于半導(dǎo)體納米材料,特別是TE材料,其研究仍相對不足。TE納米粒子的燒結(jié)是一個(gè)復(fù)雜的過程,涉及溶劑蒸發(fā)、有機(jī)成分的分解、粒子間傳導(dǎo)途徑的形成和致密化,這凸顯了優(yōu)化閃光燒結(jié)變量在最終TE性能中的重要作用。
之前尋找最佳閃速燒結(jié)變量的努力依賴于專家驅(qū)動(dòng)的愛迪生式反復(fù)試驗(yàn),這需要大量時(shí)間和人力。隨著機(jī)器學(xué)習(xí)的最新進(jìn)展,數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法(如貝葉斯優(yōu)化(BO))已迅速滲透到許多領(lǐng)域,包括TE材料、智能制造和化學(xué)產(chǎn)品的分子建模。新型人工智能(AI) 系統(tǒng)可以自動(dòng)預(yù)測和優(yōu)化材料和增材制造工藝。此外,機(jī)器學(xué)習(xí)算法既可以幫助智能地最大化特定性能指標(biāo),又有助于揭示潛在的物理機(jī)制。盡管經(jīng)典的統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)(例如,全/部分因子設(shè)計(jì)、響應(yīng)面方法和方差分析)已用于改進(jìn)TE材料和制造,但這些方法要求在優(yōu)化迭代開始時(shí)固定實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì),并且實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)無法在優(yōu)化迭代過程中隨著新數(shù)據(jù)的出現(xiàn)而更新。這是低效的,需要進(jìn)行許多實(shí)驗(yàn)來同時(shí)優(yōu)化多個(gè)因素。BO通過自適應(yīng)地確定實(shí)驗(yàn)序列而不假設(shè)數(shù)據(jù)的參數(shù)模型來克服這些限制。在BO中,非參數(shù)GPR模型在每次實(shí)驗(yàn)完成后都會(huì)更新,以便根據(jù)所有可用數(shù)據(jù)做出決策。因此,BO正在取代實(shí)驗(yàn)方法的響應(yīng)面設(shè)計(jì),成為實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)統(tǒng)計(jì)優(yōu)化的最新方法。
盡管人工智能和機(jī)器學(xué)習(xí)重新引起了人們的興趣并取得了最近的成功,但在將這些方法轉(zhuǎn)化為新的應(yīng)用領(lǐng)域時(shí)往往存在重大障礙。在這項(xiàng)工作中,我們首次將光子燒結(jié)與高斯過程回歸(GPR)機(jī)器學(xué)習(xí)模型和BO相結(jié)合,以預(yù)測n型銀硒TE薄膜的最佳閃光燒結(jié)變量,從而在室溫下實(shí)現(xiàn)最大PF。所提出的方法成功優(yōu)化了四個(gè)燒結(jié)變量—電壓、脈沖持續(xù)時(shí)間、脈沖數(shù)和脈沖延遲時(shí)間—導(dǎo)致室溫下的PF為2205mWm-1K-2,相應(yīng)的zT為1.1(在報(bào)道的柔性 TE 薄膜中最高),僅經(jīng)過 32 次實(shí)驗(yàn)機(jī)器學(xué)習(xí)迭代,燒結(jié)時(shí)間就少于1.0秒。該方法可以輕松推廣到各種能源和電子材料的超快速和高通量閃光燒結(jié)以及其他一般制造工藝。
引用:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d2ee01844f
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